固体电解质的制作方法

本发明涉及固体电解质。另外，本发明涉及包含固体电解质的电极合剂、固体电解质层和电池。

背景技术：

1、近年来，作为众多液态电池中使用的电解液的替代品，固体电解质受到关注。使用固体电解质的固态电池作为与使用可燃性有机溶剂的液态电池相比安全性更高且兼具更高能量密度的电池，其实用化备受期待。作为固体电解质，例如提出了一种包含锂(li)元素、磷(p)元素、硫(s)元素和卤素元素的硫化物固体电解质(专利文献1和2)。

2、现有技术文献

3、专利文献

4、专利文献1：us2016/156064a1

5、专利文献2：wo2020/095937a1

技术实现思路

1、另一方面，由于硫化物固体电解质是包含硫的物质，因此根据环境的不同，硫有与水分反应产生硫化氢的可能性。因此，期望将硫在固体电解质中所占的比例降低。上述专利文献1和2中，作为硫的含有比例较低的硫化物固体电解质记载了li5ps4cl2和li5ps4clbr。关于li5ps4cl2，专利文献1中记载了其不具有离子传导性；关于li5ps4clbr，虽然其具有离子传导性，但其程度并不能说充分。

2、因此，本发明的课题在于提供一种具有规定的组成的、离子传导性高的固体电解质。

3、本发明提供一种固体电解质，其包含锂(li)元素、磷(p)元素、硫(s)元素、卤素(x)元素和m元素(m表示硅(si)、锡(sn)、锑(sb)、锗(ge)和硼(b)中的至少1种)，

4、所述硫(s)元素相对于所述磷(p)元素与所述m元素之和的摩尔比s/(p+m)满足3.5＜s/(p+m)＜4.2，

5、所述m元素相对于所述磷(p)元素的摩尔比m/p满足0＜m/p＜1，

6、所述固体电解质包含具有硫银锗矿型晶体结构的晶相。

技术特征：

1.一种固体电解质，其包含锂(li)元素、磷(p)元素、硫(s)元素、卤素(x)元素和m元素，其中，m表示硅(si)、锡(sn)、锑(sb)、锗(ge)和硼(b)中的至少1种，

2.根据权利要求1所述的固体电解质，其中，在通过使用cukα1射线的x射线衍射装置(xrd)所测定的x射线衍射图中，将2θ＝21.3°±0.3°的位置处观测到的峰a的强度设为ia、将x射线衍射图的背景设为i0时，所述ia相对于所述i0之比ia/i0为1.6以下。

3.根据权利要求1或2所述的固体电解质，其中，在通过使用cukα1射线的x射线衍射装置(xrd)所测定的x射线衍射图中，将2θ＝19.4°±0.3°的位置处观测到的峰b的强度设为ib、将x射线衍射图的背景设为i0时，所述ib相对于所述i0之比ib/i0为2.5以下。

4.根据权利要求1至3中的任一项所述的固体电解质，其中，所述卤素(x)元素相对于所述磷(p)元素与所述m元素之和的摩尔比x/(p+m)满足0.7＜x/(p+m)＜3.0。

5.根据权利要求1至4中的任一项所述的固体电解质，其具有用liwp1-xmxsyxz表示的组成，式中，w表示4.5以上且5.5以下的数，x表示0.05以上且0.45以下的数，y表示3.5以上且4.2以下的数，z表示大于1.0且为3.0以下的数。

6.根据权利要求1至5中的任一项所述的固体电解质，其中，所述卤素(x)元素包含溴(br)元素。

7.根据权利要求1至6中的任一项所述的固体电解质，其中，所述卤素(x)包含溴(br)元素和氯(cl)元素。

8.根据权利要求1至7中的任一项所述的固体电解质，其中，所述硫(s)元素相对于全部元素的比例为40mol％以下。

9.一种电极合剂，其包含权利要求1至8中的任一项所述的固体电解质和活性物质。

10.一种固体电解质层，其含有权利要求1至8中的任一项所述的固体电解质。

11.一种电池，其为具有正极层、负极层以及所述正极层与所述负极层之间的固体电解质层的电池，所述电池含有权利要求1至8中的任一项所述的固体电解质。

技术总结
固体电解质包含Li、P、S、卤素和M元素(M表示硅(Si)、锡(Sn)、锑(Sb)、锗(Ge)和硼(B)中的至少1种)，且包含具有硫银锗矿型晶体结构的晶相。S相对于P与M元素之和的摩尔比S/(P+M)满足3.5＜S/(P+M)＜4.2。M元素相对于P的摩尔比M/P满足0＜M/P＜1。卤素(X)元素相对于P与M元素之和的摩尔比X/(P+M)优选满足0.7＜X/(P+M)＜3.0。

技术研发人员：中山祐辉,高桥司
受保护的技术使用者：三井金属矿业株式会社
技术研发日：
技术公布日：2024/1/16